微波辐射下硅磺酸催化的香豆素并[4,3-d]吡唑并[3,4-b]吡啶的高效合成

在硅磺酸催化下,通过微波辐射的3-酰基香豆素与5-氨基吡唑的反应,一步高产率地合成了一系列香豆素并[4,3-d]吡唑并[3,4-b]吡啶衍生物.该方法具有反应时间短(20~30 min)、选择性好、产率高、操作简单和环境友好等优点.产物的结构经红外光谱、核磁共振谱及高分辨质谱予以确定.     

TiO_2/Ag_2NCN复合光催化剂的制备与可见光催化性能

利用银盐与单氰胺水溶液的沉淀反应,通过共混不同质量分数的纳米TiO2粒子制备了TiO2/Ag2NCN复合光催化剂.使用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱仪和紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱仪对复合光催化剂的结构进行了表征.结果表明,锐钛矿相TiO2纳米颗粒沉积在Ag2NCN表面形成异质结构,二者间以弱的物理作用力相结合.TiO2的掺杂使得复合颗粒的UV-Vis吸收光谱发生红移,带隙变窄.以亚甲基蓝(MB)为光催化降解对象,研究了TiO2/Ag2NCN复合颗粒的可见光催化活性.结果表明,与单一Ag2NCN相比,复合颗粒表现出增强的光催化性能.对TiO2/Ag2NCN复合颗粒的光催化反应动力学过程及光催化机理进行了探讨.     

有序介孔三氧化二铟/还原氧化石墨烯纳米复合材料的制备及可见光催化性能

以有序介孔三氧化二铟(m-In2O3)和还原氧化石墨烯(RGO)为原料,采用紫外光照射法合成了介孔三氧化二铟/还原氧化石墨烯(m-In2O3-RGO)复合光催化剂.利用N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、漫反射吸收光谱(DRS)和光电流测试等手段对样品进行表征.在可见光照射下,以对氯苯酚(4-CP)为目标污染物,考察了m-In2O3-RGO光催化剂的催化性能.结果表明,m-In2O3-RGO光催化剂具有完整的晶型和规则的孔道结构,有利于光生电子和空穴的分离.同时,作为固态电子受体与传输体的RGO促进了光生电子-空穴对的传输和分离,有效提高了可见光催化性能.掺杂2%(质量分数)RGO的复合光催化剂性能最佳,4 h可将4-CP降解96%以上,催化剂经多次循环使用后,其光催化活性基本保持不变.     

利用基于Gouy-Chapman模型的离子有效电荷定量表征离子特异性效应

离子特异性效应在固-液界面反应中是普遍存在的. 近期研究指出, 在较低电解质浓度的某些体系中, 离子特异性效应可能并非来源于色散力、经典诱导力、离子半径或水合半径的大小等, 而是界面附近强电场中的离子极化作用. 这种作用可使界面附近的吸附态反号离子被强烈极化(高达经典极化的10⁴倍). 强烈极化的结果将导致离子在界面附近受到的库仑力远远超过离子电荷所能产生的库仑力, 这体现在离子的有效电荷将远大于离子的实际电荷. 因此胶体体系中基于这种强极化的离子有效电荷可以用来定量表征离子特异性效应的强度. 本研究在蒙脱石-胡敏酸混合悬液凝聚过程中发现了Na⁺、K⁺、Ca²⁺、Cu²⁺四种离子的离子特异性效应, 提出了基于激光散射技术测定离子有效电荷的方法, 并成功获得了被强烈极化后的离子有效电荷数值. 实验测得的Na⁺、K⁺、Ca²⁺、Cu²⁺四种离子的有效电荷值分别为: Z_{Na(effective)}=1.46, Z_K(effective)=1.86, Z_{Ca(effective)}=3.92, Z_{Cu(effective)}=6.48.该结果表明: (1) 离子在强电场中的极化将大大提高离子的有效电荷, 从而极大地增强离子所受的库仑作用力;(2) 离子的电子层数越多, 离子极化越强烈, 离子的有效电荷增加越多.     

Ag_3PO_4/Palygorskite的静电调控合成及可见光催化降解罗丹明B和气相异丙醇

以大比表面的廉价易得的凹凸棒(palygorskite)为载体,借助带电荷界面的静电调控作用,采用吸附-沉积沉淀方法制备磷酸银/凹凸棒(Ag3PO4/palygorskite)复合催化剂.利用X-射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、原子吸收光谱(AAS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等技术系统地表征催化剂.之所以能够制备高分散性的凹凸棒负载的磷酸银催化剂,主要是因为凹凸棒具有较大的比表面积、带负电荷界面以及适宜的磷酸根前驱体.以可见光催化脱色降解罗丹明B和氧化降解异丙醇为探针反应,考察复合材料的催化性能.研究表明,与纯磷酸银相比,磷酸银/凹凸棒催化脱色降解罗丹明B和氧化降解异丙醇速率分别提高了2和2.5倍.     

Fe2BiTaO7纳米催化剂的组织结构及光催化性能

用固相反应合成法合成了光催化剂Fe2BiTaO7,通过XRD、SEM、TEM、紫外-可见漫反射等表征方法对其组织结构及光催化性能进行了研究。结果表明Fe2BiTaO7为立方晶系烧绿石结构,空间群为Fd3m,禁带宽度为1.72 e V。通过比较Fe2BiTaO7、P25TiO2、掺氮Ti O2和Bi2In Ta O7的可见光光催化降解罗丹明B,发现Fe2BiTaO7降解效果及催化活性均高于其它催化剂,并且Fe2BiTaO7降解罗丹明B效率是掺氮二氧化钛的1.5倍。Fe2BiTaO7降解罗丹明B的曲线符合一级动力学,一级动力学常数为0.022 93 min-1。研究了罗丹明B可能的降解路径和Fe2BiTaO7在可见光下降解苯酚的效果。Fe2BiTaO7(可见光)光催化剂系统适用于纺织工业废水处理。     

PW11Cu/TiO2膜光催化剂的制备及可见光催化性能

以PW₁₁Cu为可见光活性组分,TiO₂为载体结构组分,采用溶胶-凝胶法制备了PW₁₁Cu/TiO₂复合膜可见光催化剂,并用UV-Vis DRS、IR、Raman、XRD、SEM、TEM等手段对催化剂的光吸收性质、化学组成、晶相、表面结构和形貌进行了表征,同时,以模型污染物RhB的可见光降解为探针评估了它的光催化活性,考察了膜处理温度、PW₁₁Cu含量和溶液酸性对催化活性的影响,最后,通过催化剂循环降解RhB试验评估了PW₁₁Cu/TiO₂膜的稳定性。实验结果表明,PW₁₁Cu/TiO₂膜对可见光有明显吸收,低温(100℃)处理的膜为无定形态,高温(500℃)处理的膜为多晶态;低温处理的膜具有较高的可见光催化活性,用于RhB的可见光催化降解,在中性条件下反应80 min,RhB的降解率为100%,TOC去除达32%(4 h);提高溶液酸性有利于催化剂活性的提高,在pH=2.5的条件下,达到100%的RhB降解仅需30 min。在本实验条件下,PW₁₁Cu的最佳剂量是3.0 g。经过10次循环降解RhB,催化剂的光催化活性仍保留约90%。     

微波促进碱性离子液体催化合成查尔酮

以4-氯-1-丁醇,N-甲基咪唑和苯甲酸钠为原料,用微波法制得碱性离子液体{[OHBMIM]Ph COO(AIL)},其结构经FT-IR表征;以苯甲醛和苯乙酮为原料,AIL为催化剂,经微波促进的缩合反应合成了查尔酮(1),其结构经1H NMR和FT-IR确证。考察了AIL用量、微波功率、物料比和反应时间对1产率的影响。合成1的最佳反应条件为:AIL 1 mmol,苯甲醛5 mmol,n(苯甲醛)∶n(苯乙酮)=1.1,于微波功率140 W反应5 min,产率95.8%。AIL具有较好的循环使用性,循环使用6次,1产率没有明显降低。     

Synthesis of polyamidoamine dendrimer (PAMAM/CuS/AA) nanocomposite and its application in the removal of Isma acid fast yellow G Dye

The adsorption of Isma acid fast yellow G dye was studied using polyamidoamine (PAMAM)/Copper sulfide (CuS)/AA nanocomposite containing different amounts of CuS by batch technique. PAMAM dendrimer/CuS/AA nanocomposites were synthesized via gamma irradiation cross‐linking method with the aid of sonication. The nanocomposites were characterized by Fourier‐transform infrared, X‐ray diffraction, transmission electron microscope, energy dispersive spectroscopy X‐ray, thermal gravimetric analysis, ultraviolet‐visible, and fluorescence spectroscopy. The size of the CuS nanoparticles was formed in the range of 12–19 nm. The adsorption capacity of the nanocomposites was evaluated as a function of initial dye concentration, pH, adsorbent dosage, and time. It was verified that the adsorption rate fits a pseudo‐second‐order kinetics for initial Isma acid fast yellow G dye concentrations. Results indicated that the adsorption of Isma acid fast yellow G dye fitted well to the Langmuir model. Our results demonstrate that the PAMAM dendrimer/CuS/AA nanocomposite is very promising for removing organic dyes from wastewater. Copyright © 2015 John Wiley & Sons, Ltd.     

Direct Conversion of Bulk Metals to Size‐Tailored,Monodisperse Spherical Non‐Coinage‐Metal Nanocrystals

Monodisperse non‐noble metal nanocrystals (NCs) that are highly uniform in shapes and particle size are much desired in various advanced applications, and are commonly prepared by either thermal decomposition or reduction, where reactive organometallic precursors or/and strong reducing agents are mandatory; however, these are usually toxic, costly, or suffer a lack of availability. Bulk Group 12 metals can now be converted into ligand‐protected, highly crystalline, monodisperse spherical metal NCs with precisely controlled sizes without using any precursors and reducers. The method is based on low‐power NIR‐laser‐induced size‐selective layer‐by‐layer surface vaporization. The monodisperse Cd NCs show pronounced deep‐UV (DUV) localized surface plasmon resonance making them highly competitive DUV‐plasmonic materials. This approach will promote appreciably the emergence of a wide range of monodisperse technically important non‐coinage metal NCs with compelling functionalities.